Les problèmes de sécurité liés aux fuites de produits chimiques, au chauffage externe ou aux explosions sont un frein au
développement de dispositifs de stockage renouvelables à base d’électrolytes liquides. La sécurité des batteries
nécessite le développement de nouvelles technologies telles que les électrolytes à base de liquide ionique ou de
membranes polymères conductrices. Simultanément, et face à l’épuisement des ressources en lithium, la tendance
énergétique cherche à privilégier le développement de piles rechargeables à base d’éléments abondants, tels que les
métaux alcalins / alcalino-terreux. Une meilleure compréhension du comportement conducteur cationique de ces
électrolytes est nécessaire pour développer des batteries au lithium et post-lithium de haute sécurité. Le premier objectif
de ce travail était axé sur les propriétés de transport dans des électrolytes liquides ioniques obtenus en dissolvant des
sels alcalin/alcalino-terreux dans un liquide ionique, le BMIm TFSI. Ces mélanges possèdent des caractéristiques
prometteuses telles qu'une faible tension de vapeur, une ininflammabilité, une stabilité thermique élevée et une bonne
conductivité ionique. Ces électrolytes ont été étudiés par une appoche multitechnique pour une description
thermodynamique (propriétés thermiques), dynamique (viscosité, conductivité ionique, coefficients d'auto-diffusion des
différentes espèces) et structurale (spectroscopies IR et Raman). Ces travaux ont permis de montrer que le comportement du transport cationique dans ces électrolytes liquide-ionique est fortement influencé par la natutre et la
concentration des cations. Ces variations dépendent de la viscosité, qui sont reliés à la sphère de coordination des ions
alcalins/alcalino-terreux dissous. Un autre partie de ce travail présente le développement de nouveaux ionomères à base
de POE comme électrolytes solides pour des batteries rechargeables au lithium ou de génération post-lithium. Ces
matériaux, ionomères réticulés et copolymères, présentent un nombre de transport ionique pratiquement égal à 1.
L'excellent comportement en cyclage dans une batterie symétrique au lithium-métallique ont confirmé le bon
comportement de l'électrolyte et une réversibiité parfaite de l'intercalation/désintercalation du lithium dans les deux
électrodes. Les hautes performances des batteries au lithium métallique utilisant des cathodes LiFePO4, ont confirmé
l'adéquation de ces matériaux pour une utilisation en tant qu'électrolytes solides. Un dernier objectif de ce travail a été
l'étude du comportement de conductivité des cations alcalins dans différentes matrices de polymère. Grâce au greffage
des fonctions anionique, une conductivité cationique unitaire a pu être atteinte, ce qui a permis de mesurer l'effet de la
taille du cation sur sa mobilité.
