Soutenance thèse Corentin Renais

Face au contexte climatique actuel, d’important enjeux liés aux modes de déplacements et de consommation d’énergie grandissent. L’E-mobilité est une des stratégies envisagées afin de réduire les émissions de gaz à effet de serre, mais de nombreux challenges sont associés à ce développement. A ce sujet, les batteries Li-ion se sont imposées comme un pilier technologique fournissant d’importantes densités d’énergie, mais souffrant de densités de puissance limitées. Ce verrou technologique limite l’accès à la charge ultra-rapide, avec comme objectif de pouvoir charger un véhicule électrique en moins de 10 minutes à hauteur de 80% de capacité afin d’être compétitif avec le plein des véhicules thermiques. Cette limitation en puissance provient majoritairement de l’électrode de graphite qui domine largement le marché des électrodes négatives.

Les travaux de cette thèse visent à déterminer l’origine des limitations cinétiques de l’électrode de graphite, ainsi que de proposer des stratégies d’amélioration de ses propriétés de puissance. Dans une première étude combinant caractérisations électrochimiques et structurelles par diffraction des rayons X, une vision actuelle des mécanismes de lithiation du graphite est proposée, notamment concernant la formation de la phase LiC₆ (stade premier d’intercalation). Sur la base de ces premiers travaux, une étude de l’ingénierie de l’électrode de graphite est présentée afin d’identifier l’origine des limitations en puissance de l’électrode. En corrélant des analyses électrochimiques et structurelles in operando à la microstructure des électrodes au synchrotron de Grenoble (ESRF), la diffusion des ions lithium à travers la porosité des électrodes a été identifiée comme facteur limitant. Cette étude met notamment en avant l’impact crucial de la tortuosité ionique dans les performances en puissance des électrodes de graphite. Un aspect important de la lithiation du graphite est également l’évolution des propriétés mécaniques de l’électrode pendant le cyclage. Ce sujet est abordé dans le cinquième chapitre, dans lequel l’utilisation d’ondes ultrasons comme sonde des propriétés mécaniques est discutée sur une cellule commerciale NMC811 | graphite. Ces résultats sont appuyés d’une étude par dilatométrie, capturant la dynamique d’évolution volumique des électrodes. Enfin, prenant avantage des conclusions tirées dans les chapitres précédents, une stratégie innovante est proposée afin d’améliorer les propriétés de puissance des électrodes de graphite. Basée sur l’utilisation d’isotope de ⁶Li, le concept repose sur l’augmentation des cinétiques de transport du lithium grâce à une masse isotopique réduite de 14%.