Soutenance de thèse de M Yunfan Shao

Résumé : Les batteries au lithium sont considérées comme un des systèmes de stockage d’énergie les plus performants, en raison de leur densité d’énergie et de puissance élevées. Cependant, les batteries au lithium actuelles suscitent des inquiétudes, notamment en matière de sécurité et de durabilité. Le problème de sécurité est, en grand partie, liés à l'emballement thermique qui est principalement attribué à l’utilisation des électrolytes liquides organiques inflammables. Afin d’améliorer la sécurité des batteries, une des solution, largement étudiée dernièrement, est de remplacer les électrolytes liquides organiques par des électrolytes polymères, les derniers offrant une meilleure stabilité thermique et une meilleure résistance mécanique. Parmi eux, les électrolytes polymères à conduction unipolaire avec l’anion immobilisé sur la chaîne polymère (SIPE) présentent en plus plusiers avantages grâce à leur nombre de transfert de cationique élevé qui permet a la fois d’éviter la précipitation et le gradient de concentration du sel dans l’électrolyte, de réduire la polarisation et, plus important encore, la croissance des dendrites de lithium. D'autre part, le problème de durabilité des batteries actuelles provient de l’utilisation des minéraux critiques tels que Cu, Co, V et Ni dans les matériaux d'électrodes positives et les collecteurs de courant. Les matériaux d'électrodes organiques sont composés d’éléments terrestres abondants (C, H, N, O et S) avec une moindre empreinte environnementale et toxicité. La production de matériaux d'électrodes organiques est indépendante des prix et des limites géopolitiques, ce qui en ferait des candidats plus écologiques et plus durables pour les applications dans les batteries. L’objectif de cette thèse et de trouver une solution à ces deux inconvénients majeures des batteries en étudiant des matériaux d'électrodes organiques en combinaison avec un SIPE. Des SIPEs de différentes structures sont conçues, synthétisés et caractérisés pour atteindre une conductivité ionique élevée, un nombre de transport cationique proche de 1 et une bonne stabilité électrochimique. Les SIPEs sont ensuite étudiés dans les batteries au lithium métal avec une électrode positive organique. Une bonne stabilité de cyclage à long terme et un rendement coulombique élevé ont été obtenues. De plus, les réactions à l’interface entre l'électrode de lithium métallique et le SIPE sont également étudiées, plus particulièrement par plating/stripping. Avec le dopage du SIPE par le nitrate de lithium nous avons observé une nette amélioration de la stabilité et la réversibilité lors de cyclage expliquée par la modification de l'interface SIPE- lithium métal avec la formation d’une couche solide à plus faible résistance interfaciale et une morphologie de surface du lithium métallique améliorée. Les designs réfléchis des SIPEs pourraient offrir des batteries très performantes, sûres et durables, entièrement organiques ou avec une négative en lithium métal et feront des candidats incontournables pour le stockage d'énergie du future.